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精品数据分享 | 锂电池数据集（一）新能源汽车大规模锂离子电池数据集
本期继续分享一篇Nature communicationTop论文公开锂离子电池数据，划重点-数据集开源， 代码开源！！！
论文题目：《Identifying degradation patterns of lithium ion batteries from impedance spectroscopy using machine learning》
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-020-15235-7
数据集链接：
https://zenodo.org/records/3633835
论文代码：
https://github.com/YunweiZhang/ML-identify-battery-degradation
1 摘要
预测锂离子电池的健康状况和剩余使用寿命是一个尚未解决的挑战，限制了消费电子和电动汽车等技术。在这里，我们通过将电化学阻抗谱(EIS)与高斯过程机器学习相结合来构建准确的电池预测系统。EIS是一种实时、非侵入性和信息丰富的测量方法，迄今在电池诊断中未得到充分应用。在不同的健康状态、充电状态和温度下收集了20,000多个商用锂离子电池的EIS谱-这是我们所知的同类最大的数据集。我们的高斯过程模型将整个光谱作为输入，无需进一步的特征工程，并自动确定哪些光谱特征预测退化。我们的模型即使不完全了解电池过去的工作条件，也能准确预测剩余的使用寿命。我们的结果证明了EIS信号在电池管理系统中的价值。
2 前言
L i-ion电池凭借其高能量密度和高功率密度实现了现代生活中不可或缺的各种技术1-4。然而，推进这些技术的一个关键绊脚石是电池退化的不可预测性：需要准确预测电池健康状态(SOH)和剩余使用寿命(RUL)，以通知用户是否应该更换电池，并避免意外的容量衰减。此外，电池预测对于扩大回收部门至关重要，使设施能够决定是将电池作为废金属回收，还是用于要求较低的"第二次生命"应用。
传统的电池预测方法依赖于对微观退化机制进行建模，例如固体-电解液中间相，锂电镀和活性物质损失。尽管提供了物理见解，但表征和模拟每一种退化机制是不可扩展的。为了克服这一挑战，最近的文献集中在数据驱动的方法。其想法是对电池进行实时、非侵入性的测量，并使用统计机器学习将这些测量与电池健康关联起来，而不需要对物理机制进行建模。然而，数据驱动方法的挑战是定义一组物理信息输入，并构建稳健的统计模型。
由于典型的电池管理系统收集电流-电压数据，因此从充放电曲线得出的特征是最常用的输入。与通常的电流-电压数据相比，电化学阻抗谱(EIS)通过测量电流对电压扰动的响应来获得宽频率范围内的阻抗，它包含关于所有材料属性、界面现象和电化学反应的丰富信息。这与电池内部可能的退化直接相关，并且能够跟踪电池的状态。然而，频谱的高维性阻碍了将EIS用于预测电池诊断--EIS记录了跨越数十年的频率范围内的阻抗的实部和虚部。尽管质的变化是显而易见的，但要找出与退化相关的数量特征是具有挑战性的。现有的方法将频谱简化为低维特征：频谱要么通过与等效电路模型的拟合来解释(最近的工作采用机器学习来帮助匹配)--拟合通常不是唯一的，并且纯粹的电子模型是否能够捕捉电池的物理、化学和材料属性和过程是值得怀疑的--或者只关注手工挑选的频率。
机器学习的最新进展表明，人们可以将整个数据集作为输入输入到模型中，而不需要手动挑选特征，并让模型选择最相关的变量。这些模型是为退化诊断而开发的，例如使用高斯过程模型预测未来的容量33、34和电荷状态(SoC)17，并使用正则化的线性模型预测循环寿命18。然而，这些模型都是以充放电曲线作为输入来开发的。任何模型的能力都受到输入信息含量的限制，用早期寿命数据预测电池的后期行为--这是最相关的问题--仍然是一个重大挑战。
在本文中，我们证明了高斯过程回归(GPR)可以准确地估计容量，并利用EIS谱预测RUL，这是电池SOH的关键指标。据我们所知，我们生成了商用锂离子电池(LCO/石墨)在不同温度和SoC下的各种频率下的EIS测量的最大数据集，总计超过20,000个EIS谱。此外，我们的方法可以通过一次阻抗测量来估计在三个恒温下循环的电池的容量和RUL，在其寿命的任何一点。我们的模型比使用放电曲线特征的传统方法更准确，我们的结果可以归因于阻抗谱，提供了关于哪些频率最显著的信息。
3 结果
3.1 容量估计
我们首先考虑这样一种设置，在该设置中，用户希望使用当前周期的EIS来估计电池的容量，并且知道温度始终保持不变，以及SoC(补充图1中所示的状态I-IX)。
图1
我们在室温25℃循环的四个电池(标记为25C01-25C04)上训练EIS容量探地雷达模型，并在另外四个电池(标记为25C05-25C08)上进行测试。图1显示，该模型准确地估计了测试单元的容量。图1a显示了25C05电池在状态V(完全充电后休息15分钟)下的结果；在其他状态下的结果类似于正，如补充图2所示。在I-IX的所有状态中，该模型在电化学稳定状态(即状态V/IX，休眠后完全充电/放电)下最准确，在该状态下对电池的电化学测量更加一致。图1b显示了所有四个测试单元的测量容量和估计容量。我们注意到，所有测试电池的充放电方式与训练电池相同；我们的模型估计在不同运行充放电速率下循环的电池的能力需要通过进一步的实验来研究。
接下来，我们通过提取EIS中与退化相关的显著特征来理解该模型：图1C显示了EIS-Capacity GPR模型的自动相关性确定(ARD)重要性权重。有趣的是，该模型发现，在0.02赫兹-20千赫范围内的120种可能性中，只有两种显著频率足以估计容量；在补充图3中，我们显示在25°C的循环数上，选定的EIS特征与奈奎斯特曲线图中的循环号有很强的线性变化。选定的17.80和2.16赫兹的频率位于低频区域，这表明是界面属性的变化导致了这些电池的退化；这与以前的工作35中获得的结果是一致的，但我们演示了机器学习框架如何帮助解释高维光谱。当在电池管理系统中实施时，我们基于EIS的方法有可能使最终用户在没有充分充放电的情况下知道电池的容量。
3.2 RUL预测
电池管理系统的最终目标之一是预测电池的RUL，并检测电池老化或滥用可能导致的危险条件。在这里，我们建立了一个从EIS谱预测RUL的模型(EIS-RUL GPR模型)。
图2
图2显示，EIS-RUL GPR模型仅根据当前周期的EIS测量准确预测了在25°C循环的所有四个测试电池的RUL，而不需要之前周期的EIS测量。这一结果表明，我们的EIS机器学习技术有可能转化为原型电池管理系统。
为了进一步了解EIS频谱中包含的信息，相对于文献中报告的其他电信号，我们根据最近的工作18，对从放电曲线中提取的特征进行了基准测试。我们将这些放电曲线特征提供给相同的机器学习方法(GPR模型)，并使用相同的训练-测试分离。我们观察到，我们的方法实现了较低的预测误差(参见。补充表1)。这表明，与目前电池管理系统中跟踪的信号相比，EIS提供的关于电池健康状况的信息要丰富得多，我们的探地雷达方法可以有效地利用这些EIS信号。
3.3 多种温度下的产能估算和RUL预测
在电池回收的背景下，电池诊断问题往往更具挑战性，因为电池的历史运行条件(例如温度)一直在变化。虽然温度是通过电池模块或电堆中的传感器测量的，但由于运行条件下的大温度梯度，实际温度可能会有相当大的偏差。在这一部分，我们探讨一个更简单的问题：我们不考虑循环温度随时间的变化，而是问这样一个问题：在循环温度不变的情况下，模型是否仍然可以根据在当前循环测量的EIS来预测RUL在循环中。我们进一步简化为温度为25、35或45°C。我们结合在三个不同温度(即25C01-25C04、35C01和45C01单元)下获得的训练数据，实际上迫使GPR学习只取决于容量而不取决于温度的EIS特征。图3a，b显示了我们的多温度模型可以估计在35°C和45°C下循环的电池的容量。
图3
为了探索显著频率随不同温度的变化，我们将ARD方法应用于35°C和45°C的EIS容量探地雷达模型。图3c，d显示了这两个模型的ARD重要性权重。同样，每个模型都发现只有一个显著频率足以估计容量。选定的频率17.80赫兹位于低频区域，这与上一节中讨论的观测结果一致。
遵循同样的思路，我们还建立了用于RUL预测的多温度模型。我们的EIS-RUL模型能够准确地预测在三种不同温度下循环的细胞的RUL(图4)。
4 讨论
在本文的讨论中，我们表明，我们的探地雷达模型可以准确地估计容量，并使用具有不同退化模式的电池的EIS谱预测RUL，这些电池在不同的温度下循环，但在恒定的充放电速率下。我们的方法准确地估计了测试电池在其寿命的任何点上以与训练电池相同的充放电速率循环的SOH和RUL，只要电池的未来工作温度接近其先前的工作温度，而不需要知道循环温度。我们模型的预测可以归因于阻抗谱，从而得出EIS频谱的低频区域是最具预测性的观察结果。
我们的工作显示了来自EIS的信号在电池管理系统设计中的潜在价值。此外，我们展示了带有ARD核的探地雷达允许我们从高维测量的许多不相关的特征中识别重要的特征。从这一观察得出的一个有趣的未来方向是，人们可能不需要在广泛的频率范围内执行全扫描来获得与退化相关的信号。我们预计，我们对EIS和GPR价值的观察可以扩展到考虑更具挑战性和更现实的设置，例如循环温度随时间的变化或充放电速率的变化。然而，需要一个大得多的训练集来涵盖不同的可能性。我们将对这些方面的考虑推迟到未来的工作。
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